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       現代新型的固體飛秒激光器以數kHz的重復頻率工作，提供了脈沖能量和穩定性的組合，使它們成為科學研究的激光。

       在飛秒和阿秒激光科學領域，有人說激光脈沖能量越高越好。盡管如此，許多激光研究人員都熟悉這種令人抓狂的情況，當能量表處于紅色時，激光電源慢慢開始冒煙，但信號仍然很弱，測量甚至需要數年時間。當然，如果有機會，追求的脈沖能量是一種選擇，但考慮到激光近年來的發展狀況，這是最明智的選擇嗎?

        對于某些應用，答案總是肯定的。當研究對象是真空極化，進行核聚變，或產生二階輻射的效率只有萬億分之幾時，的方法是購買你的預算能負擔得起的、最壞的激光器。

        然而，在許多研究領域，這種粗暴的方法弊大于利。通常，將能量分散到多個脈沖中，獲得相同(或更高)的平均功率，但脈沖重復率更高。本文回顧了高平均功率、中等脈沖能量激光器可以主導大型強力高能系統的情況。

選擇高重頻激光的理由1：輸出穩定性高

       讓我們先來說明一個很少被宣傳的事實：過去十年或二十年出現的固態飛秒激光器遠遠優于上個世紀末期開發的代啁啾脈沖放大(CPA)系統。其功率范圍在幾十瓦，脈沖能量約1 mJ，可以以單脈沖到幾兆赫的重復頻率工作。典型的Yb:KGW CPA激光系統由于直接由半導體激光陣列泵浦，加上巧妙的光學設計，具有的穩定性。緊湊的體積降低了對機械振動的敏感性，水冷的外殼使它們在環境溫度漂移時更加堅固。

        這種泵浦能量不是來自單一的半導體激光器，而是來自幾十個半導體激光器，因此每個半導體激光器的穩定性所起的作用相對較小。最重要的是，當激光重復頻率增加，使脈沖之間的周期小于工作物質中激光躍遷的自然壽命時(Yb:KGW為600μs，對應1.6 kHz重復頻率)，激光介質本身就開始充當低通濾波器，消除了泵浦產生的任何不穩定性。因此，高重復頻率激光系統具有非常高的功率和能量穩定性(見圖1)。

圖1.  200 kHz 20 W飛秒激光器的功率和能量穩定性，平均功率在12小時內的歸一化均方根偏差(NRMSD)為0.15%，這使得功率軌跡在全尺度下與水平線幾乎無法區分(a, b)。具有代表性的10分鐘周期的脈沖分辨能量穩定性甚至更好，NRMSD為0.07% (c)。

 

選擇高重頻激光的理由2：多數實驗需要多脈沖

        通常，采集實驗數據需要平均。不管這些信號光子是大而不頻繁的地撞擊探測器，還是小的類似滴狀物一個接一個地撞擊探測器，這都無關緊要。如果，在實驗的持續時間內(比如1秒)，收集到相同數量的光子，最終的結果將是相同的(所有其他因素相同的情況下)。

        當然，事情很少這么簡單。信號可能有一個能量閾值，除非超過它，否則測量將受到影響。但高重復率飛秒激光的能量在1 mJ或更多的范圍內。這也是20年前Ti:sapphire CPA系統的典型能量，當緊密聚焦時，這種能量足以在空氣中產生等離子體(見圖2)。因此，一個現代的Yb:KGW CPA激光器實際上是一個由10-50個以前的Ti:sapphire激光器組成的電池——電池中的每個激光器都比舊系統穩定10倍。

圖2。100 kHz Yb:KGW激光400 μJ脈沖誘導的空氣擊穿(黃色箭頭所示的小亮點)；屏幕背景上的大白點是空氣中產生的超連續白光。

選擇高重頻激光的理由三：多數實驗無需使用所有可用的脈沖能量

       選擇高重復率激光器的原因是，在許多情況下，實驗條件不允許使用所有可用的脈沖能量。這一節回顧了使用飛秒激光的不同研究領域中的此類案例。

非線性光學

       激光的發明催生了非線性光學領域，在光的電場開始與電子和原子核之間的庫侖吸引相競爭的條件下，探索光和物質發生復雜相互作用。在這些相互作用中，轉換后的光獲得了新的頻率和奇怪而奇妙的空間特性(2)，(3)。非線性光學效應發生在嚴格定義的光強度范圍內。在凝聚態實驗中，與這些強度相對應的脈沖能量在微焦耳范圍內。

       一個很好的例子是超連續白光(WLC)的產生——將飛秒激光脈沖聚焦到透明介質中產生寬頻帶時空相干輻射(見圖3)。在塊狀凝聚態介質中，WLC產生的閾值通常為1-50 μJ，這取決于光的波長和介質的性質。

       當超過這個閾值大約3倍時，就不再觀察到整齊的效應：要么激光束分解成多個細絲，要么介質發生擊穿(光學損傷)。這意味著幾乎所有超過閾值的激光脈沖能量都是不可用的。因此，為了在單位時間內產生盡可能多的WLC光子，我們希望使用到達介質的能量較低的脈沖。

圖3。由1 kHz飛秒脈沖序列(a)和100 kHz相同脈沖序列(b)在藍寶石中產生白光連續體(WLC)。使用相同的相機設置獲取圖像，并展示兩束光強度的視覺圖像。如果增加1 kHz的脈沖能量以達到相同的WLC光束平均功率，藍寶石晶體早在還未觀察到(b)中的同等亮度白光很久之前就已被損壞。

       此外，WLC的這種能量依賴性對飛秒瞬態吸收光譜有重要的推論。在生物物理、物理化學、光伏、半導體物理等領域，飛秒泵浦-探測實驗中，研究人員經常選擇WLC作為探測光源。這種實驗使用兩個激光脈沖，一個激發所研究的樣品，另一個在個脈沖之后以可控延遲到達，測量由于激發導致的樣品透過率的變化。

       WLC作為探測光很有吸引力，它覆蓋了多倍頻程光譜范圍，允許探測所研究材料中的不同躍遷。同時，它也非常穩定，易于生成。由于泵浦-探測實驗測量的是樣品后的探測光強度之比(受激發與未受激發的透過率)，探測脈沖中的光子越多，靈敏度越高(不可能在小于1000個光子的情況下檢測到1/1000的透過率變化)。由于每秒記錄的WLC光子數是重復頻率的線性函數，在高重復頻率下實驗的信噪比水平顯著提高(見圖4)。

圖4.  1kHz與64kHz激光重復頻率下瞬態吸收信號質量的比較；調整激發脈沖的強度以產生相同幅度的信號。

二階輻射的產生

       產生二階輻射對每個入射泵浦脈沖的能量施加了類似的約束。最近，Baguckis等人將幾kHz Yb:KGW系統應用于銅靶上生成x射線(4)。結果表明，當激光脈沖能量在200 μJ范圍內時，生成的x射線亮度與激光重復率呈線性關系(見圖5)。

        一個鞋盒大小的20 W激光產生的x射線亮度可與的Ti:sapphire CPA系統產生的x射線相媲美，提供多毫焦脈沖。展望未來，將200 µJ飛秒激光縮放到更高的重復頻率是一項比將10 mJ激光縮放到更高脈沖能量要簡單得多的任務。因此，未來的“桌面”x光可能會有更高的重復頻率。

 

圖5.  利用幾kHz激光在銅靶上產生的x射線，展示 Ka 線 X 射線能量密度與重復頻率的比例關系。

時間分辨光譜

      飛秒時間分辨光譜用于分析光合色素-蛋白復合物，(5)光受體蛋白(6)太陽能電池及其組件，(7)，(8)發光器件，(9)和其他光敏分子化合物(10)。大多數這些系統的自然條件是連續的照明，光子一個接一個到達，而不是采用高能飛秒脈沖的轟擊使得大量到達。理想情況下，人們應該用他們需要的光來照明系統。然而，如果需要飛秒時間分辨率(通常情況下需要)，研究人員可能會被迫使用下一種方法：低能量脈沖。在這里，高重復率有助于積累足夠的信號，從而得到有意義的科學結論。

       也許已知的最古老的例子——光合作用光捕獲復合物的研究，強度依賴效應是具有誤導性的。在20世紀70年代末和80年代初，幾個研究小組正在使用當時的激光器研究紫色細菌色素體的激發態動力學。令人困惑的是，它們都報告了不同的激發態壽命。實際結果是他們看到的是激發的非線性湮滅。（11）

        這是兩個激發態在一個葉綠素色素上相遇的過程(見圖6a)，產生更高的激發態。由于這種狀態幾乎是瞬間衰減的(約100fs)，這種碰撞的最終結果是激勵數減少了一個。在一個大型的光收集天線中，激發越多，它們相遇的幾率就越高，因此，初始信號的衰減就越快(見圖6b)(12)。盡管這種效應令人著迷，但它只會在自然產生的非常高的激發光強度下表現出來。因此，為了對自然發生的光收集做出有意義的結論，需要在極微弱激發脈沖能量下進行實驗。更高的重復頻率和相應較弱的脈沖使這成為可能。

圖6.  分子化合物中激發態的湮滅(a)。當兩個激發態在一個分子上相遇時，它被提升到更高的激發態。因為它是短暫的，很快就只剩下一個激發。細菌捕光復合物(Fenna-Matthews-Olson蛋白)在不同激發脈沖能量下的瞬態吸收信號衰減(b)。

單粒子探測

       有時，限制激發能量的不是激光、樣品或目標，而是探測方案。在許多探測方案中，單個粒子(光子、電子、離子)被探測到。例如，和泛使用的x射線光譜儀利用單個x射線光子檢測半導體器件中產生的電荷。如果來自同一個激光脈沖的兩個光子同時擊中探測器，光譜儀將會錯誤地確定高出兩倍的光子能量(見圖7)。同樣，如果光與物質相互作用的產物是光電子(如在x射線光電子能譜中)，則希望每個激光脈沖只有一個電子。如果多個電子進入分析器，它們的庫侖斥力會扭曲測量的能量值。

圖7.  400 μJ脈沖聚焦到銅靶產生的x射線譜。當計數率接近激光重復頻率，重合偽影會在檢測到的光子的兩倍和三倍能量處產生不存在的峰值。

 

       在這種單粒子探測實驗中，激光重復頻率越高，信號計數積累得越快。一個典型的光譜或衰減曲線需要大約10000次計數來對抗離散的噪聲。當以1kHz重復頻率計數時，需要10秒來測量，而在100kHz時，每秒測量10條曲線。10秒聽起來并不多，但當你將平均持續時間改為10小時時，用6分鐘獲得相同結果的選擇會突然變得非常有吸引力。

總結

       綜上所述，現代高重頻幾kHz重復頻率的固態飛秒激光器提供了一種的脈沖能量組合，高到足以產生幾乎所有的非線性光學現象，同時，它們比運行在1kHz或以下的傳統CPA系統的速度快10~100倍。這使得二階輻射可獲得的亮度，并有助于繞過樣品或檢測系統施加的固有注入通量的限制。再加上這些激光器比高能激光器更穩定，這使得它們成為光譜學、顯微鏡學、非線性光學和激光物理學等現代研究領域的工具。

(本文原創來源于，應用工程師dr. Jonas Berzinš，研發工程師dr. Lukas Kontenis和dr. Mikas Vengris，原文發表于《Laser Focus World》):

參考文獻：

（1）  詳見https://lightcon.com/product/pharos-femtosecond-lasers/

（2）  A. Dubietis et al., Phys. Rev. Lett., 92, 25 (2004).

（3）  D. Faccio et al., Phys. Rev. Lett., 96, 19 (2006).

（4）  A. Baguckis et al., Appl. Phys. B: Lasers Opt., 123, 12 (2017).

（5）  R. Berera, R. van Grondelle, and J. T. M. Kennis, Photosyn. Res., 101, 2–3, 105–118 (2009).

（6）  J. T. M. Kennis and M. L. Groot, Curr. Opin. Struct. Biol., 17, 5, 623–630 (2007).

（7）  T. M. Clarke and J. R. Durrant, Chem. Rev., 110, 11, 6736–6767 (2010).

（8）  O. E. Semonin et al., Science, 334, 6062, 1530–1533 (2011).

（9）  F. Liu et al., ACS Nano, 11, 10, 10373–10383 (2017).

（10）  N. P. Ernsting and T. Arthenengeland, J. Phys. Chem., 95, 14, 5502–5509 (1991).

（11）  L. Valkunas, V. Liuolia, and A. Freiberg, Photosyn. Res., 27, 2, 83–95 (1991).

（12）  V. Gulbinas et al., J. Phys. Chem., 100, 45, 17950–17956 (1996).

 

高重頻飛秒激光器產品介紹

 

PHAROS工業&科研級模塊化設計飛秒激光器

特點：

• 100 fs - 20 ps脈寬可調

• 脈沖能量3 mJ輸出

• 輸出功率20 W

• 重復頻率單脈沖-1 MHz軟件可調

• 脈沖選擇器按需輸出模式

• BiBurst模式

• 自動諧波發生器(5次諧波)

• CEP穩定選項

• 對外部源的重復率鎖定

       PHAROS系列飛秒激光器，結合了多毫焦脈沖能量和高平均功率輸出。PHAROS為科學和工業應用優化了機械和光學設計。緊湊，熱穩定，密封的設計使PHAROS能方便的集成到各種光學裝置和加工工作站。二極管泵浦Yb介質大大降低了維護成本，并為激光提供相當長的壽命，而穩健的光機械設計，使PHAROS能穩定的運行在不同的環境。PHAROS的靈活的可調諧性允許系統覆蓋需要多種不同參數激光的應用。可調參數包括脈沖持續時間(100 fs-20 ps)，重復頻率(單脈沖-1 MHz)，脈沖能量(高達3 mJ)，和平均功率(高達20 W)。使用內置的脈沖選擇器，可按需調節脈沖的模式。PHAROS的通用性可以通過多種額外的選項進行擴展，包括載波包絡相位(CEP)穩定、重復頻率鎖定到外部源以及自動諧波模塊等。

CARBIDE工業&科研級一體式設計飛秒激光器

特點：

• 190 fs - 20 ps脈寬可調

• 脈沖能量2 mJ輸出

• 輸出功率80 W

• 重復頻率單脈沖-2 MHz軟件可調

• 脈沖選擇器按需輸出模式

• BiBurst模式

• 提供風冷版本

• 自動諧波發生器

• 科研接口模塊

        CARBIDE是一種集高平均功率和優良的功率穩定性于一體的飛秒激光器。CARBIDE在保證光束質量和穩定性的情況下，具有市場的輸出參數。緊湊而堅固的光機械設計使得CARBIDE可以被應用到顯示，汽車，LED，醫療和其他行業等工業領域以及各種科學研究中。CARBIDE的可靠性已被工業環境中數百個24/7運行的系統所證明。CARBIDE激光器靈活的可調諧性使我們的客戶能夠發現的制造工藝。可調參數包括脈沖持續時間(190 fs-20 ps)，重復頻率(單發-2 MHz)，脈沖能量(高達2 mJ)，和平均功率(高達80 W)。使用內置的脈沖選擇器，可提供脈沖按需輸出模式。CARBIDE激光器可以配備工業級模塊，包括但不限于大功率諧波發生器。

FLINT系列飛秒激光振蕩器

特點：

• 11、20、40或76 MHz重復頻率可選

• < 50 fs脈沖寬度

• 高達0.6 μJ脈沖能量輸出

• 可達20 W的輸出功率

• 工業級設計

• CEP穩定選項

• 對外部源的重復率鎖定

       FLINT是一系列基于Yb介質的飛秒激光振蕩器，提供的輸出參數。基于經過驗證的工業級設計，這是PHAROS和CARBIDE系列激光器的核心，FLINT振蕩器確保了長期的性能和穩定性。的FLINT-FL2振蕩器提供高達20 W的輸出功率，高達0.6 μJ的脈沖能量，在重復頻率為11、20、40或76 MHz的情況下運行，脈沖持續時間可達50 fs。此外，二次諧波可集成到激光器內部，而三次和四次諧波可通過外部諧波發生器獲得。FL1振蕩器支持載波包絡相位(CEP)穩定或重復頻率鎖定(RRL)到外部源，重復頻率選擇從60到100 MHz可選。這另種FLINT模型均有標準和短脈沖配置可選，以滿足大多數工業和科學應用的需要。

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